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主动学习图神经网络设计析氢高熵催化剂

主动学习,图注意力神经网络,高熵催化

高熵合金在电催化领域表现出巨大的应用潜力^[1]。然而，建立密度泛函理论（DFT）数据集成本高昂，导致非等主元高熵催化剂的优化面临显著困难。为揭示其催化机理，研究者需投入大量计算资源获得表面位点的吸附能分布。近年来，机器学习有效加速了新材料的开发与设计进程^[2]，有望大幅提升高熵催化材料的预测效率。



基于我们先前开发的图注意力神经网络（AGAT）^[3]（https://github.com/HEEM-Group/AGAT），本研究建立了包括AGAT、条件生成对抗网络（CGAN）、K近邻（KNN）和自动高通量DFT计算的主动学习流程。利用CGAN的对抗机制探索了Ni, Co, Fe, Pd, Pt高熵催化体系的成分空间，推荐了高性能非等主元成分。该主动学习方案仅需传统方法1/4大小的数据集，大幅降低了深度学习势对DFT数据集的依赖。进一步DFT分析表明，催化剂表面Pd和Pt元素为HER活性中心，Fe、Co和Ni元素触发了催化剂的“高熵效应”进而提升了活性中心的HER活性。